او در سال ۱۳۸۴ بعد از کسب رتبه ۱۸ کنکور سراسری به تحصیل در رشته حقوق در دانشکده حقوق دانشگاه تهران پرداخت. آقای عجمی در این سالها سردبیری مجله دانشجویی «جهانی بهتر»  را نیز برعهده داشت. او وبلاگی به همین نام را نیز اداره می‌کرد. علی عجمی از فعالان دانشجویان چپ بود که خود را آزادی‌خواه و برابری‌طلب معرفی می‌کنند. 

علی‌عجمی‌در ۲۰ بهمن‌ماه سال ۱۳۸۸ در حالی که ۱۵ واحد(یک ترم) تا پایان دوره کارشناسی حقوق فاصله داشت،‌ توسط ماموران امنیتی و با ضرب و شتم در خانه پدری‌اش بازداشت شد. او چند هفته در اداره اطلاعات شهرستان سبزوار و بازداشتگاه وزارت اطلاعات مشهد زندانی بود و بعد به زندان اوین منتقل شد. 

صد روز اول حبس آقای عجمی در سلول انفرادی بند ۲۰۹ زندان اوین سپری شد؛ بندی که تحت نظر وزارت اطلاعات جمهوری اسلامی اداره می‌شود. بعد از گذراندن این صد روز او به بند ۳۵۰ عمومی زندان اوین منتقل شد.

علی عجمی در شعبه ۱۵ دادگاه انقلاب به ریاست قاضی صلواتی با اتهام« تبلیغ علیه نظام» و «اقدام علیه امنیت ملی» محاکمه شد. حکم اولیه ۴ سال حکم حبس تعزیری بود که در دادگاه تجدید نظر به ۲ سال زندان تغییر کرد.

دوران حبس علی عجمی‌ از هشتم بهمن ماه ۱۳۸۹ در سالن ۱۲ از بند ۳ زندان رجایی‌شهر شروع شد.

او در دوران حبس از حق مرخصی، تلفن و ملاقات حضوری محروم بود. در طول مدت حبس، والدینش آقای عجمی هر ۴ ماه یک‌بار می‌توانستند او را ملاقات کنند. 

علی عجمی در طول حبس در رجایی‌شهر در اعتراض به دلایل مختلفی دست به اعتصاب غذا زد. در یکی از این موارد،‌ علی عجمی یکی از ۶ زندانی سیاسی رجایی‌شهر بود که در تیرماه ۱۳۹۰ به اعتصاب غذای ۱۲ زندانی دیگر در زندان اوین پیوستند. اعتراض این گروه  به جان باختن هدی صابر و هاله سحابی از فعالان سیاسی بود. 

آقای عجمی در طول مدت زندان در زندان رجایی‌شهر چند بار با مشکل سلامتی از جمله سردردهای شدید و افت ناگهانی فشار خون مواجه شده و وضعیت جسمانی‌اش «بسیار نامساعد» گزارش شده بود. 

او بعد از پایان دوره دو سال زندانش از دانشگاه تهران هم اخراج شد و موفق به ادامه تحصیل و گرفتن مدرک تحصیلی‌اش نشد.

 آقای عجمی پس از آن در بهمن ماه ۱۳۹۰ از کشور خارج شد. او مدتی در کشور ترکیه بود و در نهایت در آمریکا ساکن شد. 

او در دوران تبعید، با مجموعه فعالان حقوق بشر در ایران،هرانا* کمپین بین‌المللی حقوق بشر در ایران و ایران‌وایر همکاری داشت. این همکاری‌ها بیشتر در حوزه ثبت وضعیت زندانیان بود.

پیکر بی‌جان این فعال حقوق بشر ۳۷ ساله صبح روز چهارشنبه ۱۷ اردیبهشت ماه ۱۳۹۹ (۶ ماه می ۲۰۲۰) در دریاچه‌ مک‌گاورن در پارک هرمان شهر هیوستون ایالت تگزاس پیدا شد.

شعبه محلی شبکه «آی‌بی‌سی» آمریکا در تگزاس آمریکا گزارش کرد که در روز ساعت ۱۰ صبح روز ششم ماه می جسد «یک مرد خوش‌پوش» توسط مردم دیده و گزارش شده است.

جسد آقای عجمی ساعت ۱۰:۳۰ دقیقه از آب گرفته شد. در تحقیقات اولیه پلیس اشاره‌ای به درگیری منجر به مرگ یا غرق شدن نشد.  پلیس او را فردی «خوش لباس» توصیف کرده که جواهر به دست داشت. 

پیکر علی‌اکبر عجمی‌فرد  پس از انتقال به ایران روز پنج‌شنبه اول خرداد ۱۳۹۹ در روستای زادگاهش در سبزوار به خاک سپرده شد.

آقای عجمی در زمان مرگ ۳۷ سال داشت.